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強敵である悪魔との対決に備えそれぞれが成長を目指す中、仲間たちの顔さえ正面から見られない極度の恥ずかしがり屋の“黒の暴牛”団の団員グレイも、弱点を克服し、もっと強くなろうとノエルに弟子入り。弱点克服のため頑張るがうまくいかない。困ったグレイが次に弟子入りしたのは、何度か共同戦線を張ったこともあるゴーシュだった。修行のため、ゴーシュとともに人通りの多い城下町にやってきたグレイだったが、そんなふたりの目の前をパニック状態のシャーロット団長が走り去ってゆき……!?

アスタやネロたちが巻き込まれたデビル・ビリーバーの事件は、首謀者たちの追放で幕を閉じた。だがネロは、今回の事件の一因が、個人が持つ“魔力”の格差にあったことに心を痛め、かつて仕えていた初代魔法帝・ルミエルが熱心に開発していたある魔導具のことを思い出す。そんなネロがユリウスから頼まれたこととは？　一方、悪魔に対抗する力をつけるため協力しあう約束をしたハート王国から、ハート王国の精鋭、“精霊守（せいれい　の　かみ）”との特訓の準備が整ったとの連絡をもらったアスタたちは……!?

ネロとともに捕らえられ、強魔地帯に近い国境付近まで連れてこられたアスタとノエルのところに、ヤミ団長を連れてマグナが戻った。さらには、フエゴレオン団長とノゼル団長もその場に現れ、一瞬怯むデビル・ビリーバーの一行。団長たちは彼らを説得するため話し合おうとするが、魔法騎士団に不信感を持ち、固い決意のもと国境を越えようとする一行は、お互いの魔力を結集して団長たちに挑もうとする。

五つ葉の魔導書（グリモワール）を奪いネロを連れ去った一行を追っていた、アスタ、ノエル、マグナはついに彼らに追いついた。ところが“デビル・ビリーバー”として本性を現した一行はいつの間にかその数を増やしており、マグナは状況を伝えるためヤミ団長の元へ。　一方、ノエルとともに残されたアスタは、何とかしてネロを解放してもらおうとするが、クローバー王国の国民でありながら、魔力に乏しいというだけで蔑まれて暮らしてきた敵は、目的のため、命がけで国境を越える覚悟を決めており……？

現れたデビル・バニッシャーから、何とかマリーを救い出したものの、再びネロが連れ去られただけでなく、アスタの持つ“五つ葉の魔導書（グリモワール）”が奪われてしまった。さらに、彼らとともに行動していたダムナティオの部下から、デビル・バニッシャーの驚きの正体が伝えられ、ユリウスはネロの救出と犯人の拘束を“黒の暴牛”団に指示。“黒の暴牛”団は早速、犯人たちの拠点があると思われる町を訪れるが、そこで得た情報から導き出された敵の真の目的とは!?

デビル・バニッシャーが、ネロとマリーを人々の面前で断罪すると予告。それを知ったユリウスの命令により、“黒の暴牛”団を中心に魔法騎士団による救出作戦が始まろうとしていた。　それぞれ配置についた魔法騎士団員たちは、悪魔への憎しみに突き動かされてか異様な盛り上がりを見せる人々に圧倒されるが、そんな中ついに、ネロとマリーを引っ立て、デビル・バニッシャーが現れる。そして観衆に紛れている魔法騎士団員たちに向かって“悪魔憑き”のアスタを突き出すよう要求する。

連れ去られたネロとマリーを助け出すようユリウスから命じられたヤミ団長は、ノエルとフィンラル、妹を心配するゴーシュやゴードンら“黒の暴牛”団の団員たち、彼らに同行することにした“銀翼の大鷲”団のノゼル団長とともにふたりの行方を追ってとある町へとやってきた。町に着いた一行は、早速情報を集めることにするが、“転生魔法”によるエルフ族の襲撃の折、魔法騎士団の助けが得られずに多くの犠牲が出たこの町では、魔法騎士団への不満を募らせる者も多く……。

「デビル・バニッシャー」と名乗る者たちに襲撃され、ネロと、ゴーシュの妹・マリーが連れ去られ、アスタが謎のこん睡状態に陥った。話を聞き、妹を連れ去ったのは魔法議会議長・ダムナティオではないかと考えるゴーシュだが、ダムナティオはこれを否定。マルクスの“記憶交信魔法（きおくこうしんまほう）”によってその無実は証明されるものの、今回の件にダムナティオの部下が絡んでいる可能性が浮上する。そんな中、王都にあるオーヴェンの診療所に運び込まれたアスタの腕に取り付けられていたはずの“通信魔導具（つうしんまどうぐ）”の紛失が明らかになり、思いもよらない場所からその反応が返ってくる。

懸命の復興が進む中、王国中を巻き込んだ今回の戦いの黒幕が、「悪魔」と呼ばれる異世界の住人であったことが知れ渡り、住む場所や大切な人を失った人々の間には、悪魔に対して強い憎しみを抱く者も現れるようになっていた。そんな人々が集まってできた“デビル・バニッシャー”という組織が密かに動き始めた。彼らは“悪魔の使い”とされながら魔法議会での断罪を先延ばしされたアスタやネロを自分たちの手で葬り去ろうと考え……!?

国の復興のために魔法騎士団員たちが忙しく働く中、悪魔が仕組んだ戦いで大きな失態をしてしまった“金色の夜明け”団は、今まで以上に力を尽くし、復興作業と日々の任務に励んでいた。そんな中、ヴァンジャンス団長から新たな任務を言い渡されたアレクドラ・サンドラーは、一緒に任務を行うメンバーの中に、日ごろから敵視するユノがいることが気に入らず、ユノよりも功績を上げようと躍起になる。