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魔法帝ユリウスの側近・マルクスが、ユリウスから頼みごとをされた。それは新たな魔導具開発への協力と、ある村に出没する盗賊団の調査。まずは魔導具の開発のためのデータ収集を行うことにしたマルクスは、ユリウスから推薦された元・白夜の魔眼の一員サリーを連れ“黒の暴牛”団のアジトを訪れる。次にフエゴレオン団長とノゼル団長とともに盗賊団が出没する村を訪れたマルクスは、王都から遠く離れた村でも、ユリウスがその人柄で多くの人々に慕われていることを知るが……？

久しぶりに故郷である“魔女の森”を訪れ、森を統べる“魔女王”と会うことにしたバネッサ。以前ダイヤモンド王国を偵察中に見た“悪魔の力”を宿したスペード王国の魔道士の力に危機感を覚えたバネッサは、これから相対する強大な敵に対抗するため、誰も知らない古代の魔法にも通じている魔女王に、より強い魔法を教えてもらおうと考えたのだ。そして魔女王から、今の力を強化するためにふたりの魔女と協力してあることに挑戦するよう命じられる。

“黒の暴牛”団のメンバーと離れ、ひとりで特訓を始めたゾラが、亡き父・ザラの墓参りに立ち寄った故郷の村でイナという少年と出会った。イナは、身分も魔力も低い下民の身で初めて魔法騎士団員となったザラにあこがれ、自身も特訓を積んで魔法騎士団員になる夢を持っていた。ところがそんなイナを、偶然、村を訪れていた貴族の少年・カイトとその取り巻きが“身の程知らず”とバカにする。怒ったイナはカイトたちにケンカを売るが、それを止めたのはゾラだった。そして“下民”に生まれたことを悔しがるイナに、ある話をする。

世界を脅かし始めている悪魔に対抗するため、さらなる力をつけようと特訓に励むアスタたち。チャーミーも“綿魔法（わたまほう）”で創り出した“羊（ひつじ）のコックさん”の力を使って、食べた者の魔力を回復させる料理でアスタたちをサポートするが、そんな中、自らの修行が足りないと気づくできごとが!?　そしてチャーミーはある人物のもとを訪ねる。　一方、ゴードンもまた、自身の力不足を実感するできごとがあり、これまでとは違う環境に身を置こうと、ひとりアジトを離れて修行の旅に!?

“黒の暴牛”団のメンバーとともに“ラクエ”の町の海岸で特訓に励むノエルが、海から聞こえる不思議な声に気づいた。その後“黒の暴牛”団は、強魔地帯にある“海底神殿”の“神官魔道士（しんかんまどうし）”、キアトとカホノの兄妹と再会。ふたりから助けを求められた一同は、兄妹の祖父で大司祭のジフソから「ヌシさま」と呼ばれる生き物の怒りによって付近の海に異変が起きていると聞く。ヌシさまの怒りを鎮めるため、キアトの舞とカホノの歌を利用することにしたジフソから兄妹の護衛を頼まれたヤミ団長は、ノエルとフィンラルにその役目を任せることにする。

家同士が決めた婚約者とはいえ、自分にとって大切な女性であるカルムルイヒ家のフィーネスにふさわしい男になろうと心に決めたフィンラル。ところが「女性と見るや速攻で口説く女たらし」の悪癖は一向になおらず、アスタたちに協力してもらい煩悩を克服する修行をすることに。しかしその修行とは……合コン!?　一方同じ頃、シャーロット団長の恋を成就させようと“碧の野薔薇（あお　の　のばら）”団の団員たちもヤミ団長を呼んでの合コンをセッティング。それぞれの想いが交錯するふたつの合コンの結末は？

アスタとノエルが、突然アジトにやってきたメレオレオナにまたもや（!?）連行されてしまった。ふたりが連れてこられたのはメレオレオナ姉弟の実家・ヴァーミリオン邸。そこにはフエゴレオン団長、キルシュとミモザの兄妹、“ネアン”の町の教会で子供たちの世話をしている元・魔法騎士団員“紅蓮の女豹（ぐれん　の　めひょう）”ことシスター・テレジアがおり、新たな任務が与えられるのではないかと緊張するアスタたち。ところがフエゴレオン団長から伝えられたのは思いもよらないことで……!?

ユルティム火山の地底洞窟に巣食うバケモノを追っていたアスタたちの前に“魔宮（ダンジョン）”が現れた。王都からの指示もあり、早速いくつかのグループに分かれて調査を始めるアスタたち。レオポルドも副団長・ランドールとともに奥へと進んで行くが、その途中ふたりは地底洞窟のバケモノと遭遇。協力して戦うも苦戦し、倒すことができない。自分の不甲斐なさを思うレオポルド。そのとき、いつかのエルフ族との戦いの中でつかみかけた不思議な感覚がよみがえり……!?

突然アジトを訪ねてきたメレオレオナに連行され、“黒の暴牛（くろ　の　ぼうぎゅう）”団の仲間たちが強魔地帯（ごうまちたい）“ユルティム火山”にやってきた。そこでは団長に復帰したフエゴレオンやレオポルドら“紅蓮の獅子王（ぐれん　の　ししおう）”団が待っており、アスタとノエルは、以前行われた温泉合宿を思い出す。そして、己を鍛えさらに強くなる決意をし、ともに、メレオレオナに同行したマグナ、ラック、チャーミー、ゴードンやネロとともに、火山の地下にある灼熱の地底洞窟での特訓を開始する！

団長たちの厚意で、アスタとユノが故郷ハージ村へと帰ってきた。一連の事件で“悪魔の使い”とされ、新聞にまで載ったアスタだが、シスター・リリーや神父のオルジたち教会のみんなはもちろん、かつては、捨て子だったアスタとユノをバカにしていた村の人々にまであたたかく迎え入れられる。これまでの自分たちの努力が報われたこと、信じていたことが間違っていなかったことをあらためて実感したふたりは？