遥かな未来。
人々は地中で時折起きる地震と落盤に怯えながら何百年も息を潜めるように暮らしてきた。村を広げるための穴掘りをしていた少年・シモンは、偶然、不思議に光る小さなドリルを見つける。そして、シモンの兄貴分であるカミナ。彼は地上があることを信じ、外へ出ようと目論んでいた。
ある日、地震と共に村の天井が崩れ巨大なメカが落ちてくる！ 暴れるメカに無謀にも立ち向かおうとするカミナ。その彼の前にライフルを手にメカ＝ガンメンを追ってきた少女・ヨーコが現れる。しかし彼女のライフルでは、足止めをするのが精一杯。そんな中、シモンは地中から掘り出したモノをカミナとヨーコに見せる。
それは顔だけの謎のメカだった…。

ジーハ村を襲ったガンメンを撃破し地上に出たカミナとシモン。そこは更なるガンメンが待ち受ける世界だった。ヨーコの住むリットナー村をたずねる二人。そこには毎日のようにガンメンと戦っている村人たちがいた。村人の一人であるリーロンはシモンの乗っている「ラガン」に興味を持ち、何も知らない二人に「ガンメン」のことや地上のことを教える。翌日、夜明けと共に３体のガンメンが襲来する。驚く二人にヨーコは平然と「いつものこと」と答える。村人が応戦に向かう中、臆病風に吹かれ身動きの取れないシモン。
村に危機が迫る中、戦いに加わっていたカミナは隊長機らしいガンメンに目をつける。
「決めた！あのガンメン、俺がいただく！」

シモンとの共同作戦（？）で見事ガンメンを奪取し、敵を撃破したカミナ。
奪ったガンメンを「グレン」と名づけて得意げなカミナはヨーコに誘われ、狩りに出かける。その狩場でヴィラルと名乗る獣人と交戦。ヴィラルのガンメン「エンキ」の強さにラガンとグレンは敗退。なんとか命からがら逃げ出したものの、翌日にはリットナー村が襲われるのは明白だった。
逃げようと提案するシモン。提案を一蹴し、ヴィラルとの再戦を挑むカミナだったが、やはり歯が立たない。ボロボロになっていくグレンの姿に、思わず顔を伏せるシモンに対し、ヨーコはカミナがシモンが必ず来ることを信じて戦っているのだと話す。
「で、あんたはどうなの？」

激しい戦いのなか、ラガンとグレンが奇蹟の合体を果たし、グレンラガンとなってヴィラルを打ち破ったカミナたち。勢いに乗って敵の本拠地に乗り込もうと旅を始めた矢先、突如合体の特訓を始めると言い出すカミナ。
前回の合体はあまりにもブサイクすぎて「男の合体」ではなかったというのだ。
最初は笑って取り合わなかったシモンだったが、特訓と称してグレンで大岩を投げつけられて逃げ回る羽目に。だが持ってきた食料を食べつくしてしまい空腹で力が入らない。
特訓の最中、突然黒ずくめの４人組がグレンに襲い掛かってくる。彼らは獣人ハンター「黒の兄弟」と名乗り、グレンがシモンを襲っているのだと勘違いして助けに来たのだという。

キタンたちと和解を果たし、さらに旅を続けるカミナ一行。とある場所までたどり着いた途端、突然地面が崩れガンメンごと地下に落下してしまう。
落ちた先は古びたガンメンを「顔神様」と崇める奇妙な村だった。ガンメンから出てきたカミナたちは「顔神様の使い」として歓待されるが、その態度に不審なものを感じる。
その後、村人たちはある儀式を行うが、それは貧しさゆえの過酷なものだった。儀式を「村が生きていくために不可欠なもの」と説く司祭に対し納得できないカミナ。
そんな彼に反発を覚える村の少年ロシウ。一触即発になりかけたそのとき、新たなガンメンが天井から落下してきた！グレンラガンで応戦するカミナとシモンだったが…。

仲間にロシウとギミー＆ダリーを加え、敵本拠地への旅は続く。
彼らの前に突如立ち塞がるガンメン軍団。これまでの戦いで成長しているカミナたちはあっけなく倒してしまうが、1体だけ逃してしまう。
それを追えば敵の本拠に辿り着けると確信し、追跡するグレンラガン。だがいつの間にか立ち込めた霧のために見失ってしまう。霧中をさまよう中、1人の老人に出会う。

カミナたち一行の前に現れた獣人・ヴィラル。
前回の戦いに敗れ、武士の誇りである兜をグレンラガンに奪われた雪辱を果たさんと再戦を挑みにきたのだ。そのまま激しい戦いを展開するグレンラガンとエンキドゥ。戦いの趨勢が優位に傾きかけたとき、突如彼方から砲弾が飛来し吹き飛ばされる。
激しい砲撃と共に現れたのは……山のような巨大なガンメン！
圧倒的な戦力の前に撤退を呼びかけるヨーコたちだが、カミナは一歩も退こうとはせず無謀にも戦いを続けるがまるで歯が立たない。
集中砲火にさらされ、窮地に立たされるカミナたち。そんな彼らの前に新たなガンメンが現れる。彼らの正体は？！

要塞型ガンメン・ダイガンザンとの戦いの最中、グレンラガンのピンチを救ったのはリットナー村のダヤッカや「黒の兄弟」キタンたちだった。彼らはカミナ同様、獣人のガンメンを奪取し自分のものにしてきたのだ。「大グレン団」の旗の下、各地で抵抗を続けてきた仲間たちが続々と集結する。
彼らと共にダイガンザンの乗っ取りを決意するカミナ。
戦いの幕は切って落とされた！

コントロールの定まらないラガンと共にさまようシモンは、とある谷で奇妙な光景を目にする。

シモンが連れてきた少女・ニアの正体を知り、動揺を隠せない大グレン団の一行。敵の情報を聞き出そうと尋問を試みるがうまくいかず、厄介払いでシモンに押し付ける。カミナを失った事実から立ち直れないシモンだったが、ニアに問われるまま、カミナとの絆を語るのだった。

アディーネを退けた大グレン団。だが未だ立ち直れないシモンは部屋に引きこもってしまう。皆が見放していく中、一人ニアだけが彼を気遣うのだった。
都を目指すダイグレンに入る緊急通信。あからさまに怪しい通信内容にリーロンたちは罠だと疑うが、キタンはそれをきかずに救助に向かってしまう。

グアームの卑劣な罠を打ち破り、己を取り戻したシモン。カミナの志を受け継ぎ大グレン団の新リーダーとして王都・テッペリンを目指す！
そんな彼らの目前に海が広がる。地上専用のダイグレンでは海は航行できないのだが、こんなこともあろうかとリーロンは水上装備を用意していた。装備を換装する間、海水浴を楽しむ一行。その中に仲間として溶け込んだニアもいた。

四天王の一人、流麗のアディーネとの海戦に勝利したシモンたち大グレン団。その余韻にひたる間もなくテッペリンを目指すなか、突然「働きたい」と申し出るニア。メンバー全員が働いているというのに、自分だけ何もしないのはいやだというのだ。