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赤ん坊の頃、クローバー王国最果てにあるハージ村の教会の前に捨てられていたアスタとユノ――　そのひとり、ユノの出生の秘密が明らかになる!!
一方その頃、“金色の夜明け”団の本拠地は、副団長・ユノが不在の中、突如現れたスペード王国の魔道士たちの襲撃を受けていた。応戦する団員たちだが、目当ての魔道士を捉え、自国に連れ帰ろうとする敵の力は圧倒的で、クローバー王国最強を誇るはずの“金色の夜明け”団は追い詰められてゆく。

ハート王国にやってきてアスタたちとともに精霊守の特訓を受けていた食いしん坊のチャーミーが、どういうわけか国中の食べ物を食い尽くさんばかりの事件（!?）を起こすようになった。そんなチャーミーを連れ戻そうと、アスタはチャーミーのいる森までやってくる。ところが精霊守との特訓で力をつけたチャーミーの魔法はすさまじく――!?
一方その頃、シスター・リリーから連絡があったと聞いたユノは、故郷・ハージ村へと帰ってくる。そんなユノの前に現れたのは……!?

ダイヤモンド王国を制圧したスペード王国が、ついにクローバー王国とハート王国への侵攻を開始。強魔地帯を進む巨大移動要塞“カンデロ”では、スペード王国の兵士が民から強引に魔力を搾り取っていた。そこへ、精霊守との特訓の末、目を見張るほどの成長を遂げたアスタが現われる――!!
一方、このタイミングでスペード王国の端の拠点を占拠しようというロロペチカの考えにより、ラックとレオポルドが現地に向かう。

ハート王国に来てから数か月、アスタは魔力がまったくないにもかかわらず、精霊守との特訓によって驚くべきスピードでその力を伸ばしていた。数ある魔法の中でも「冥域（めいいき）」と呼ばれる不可解な力のひとつ“反（アンチ）魔法”を操るアスタは、悪魔を倒すためにどうしても必要な戦力。そんなアスタの今後の特訓の参考にと、ガジャからアスタ自身のことや五つ葉の魔導書（グリモワール）を手に入れた経緯などを聞きたいと言われ……？

アスタたちがハート王国での特訓に明け暮れていた頃、クローバー王国では、ヤミ団長がメレオレオナに実戦形式での特訓を申し込んでいた。早速、特訓を開始したふたりだが、辺り一帯の“魔（マナ）”をも味方につけ支配する“マナゾーン”を使いこなすメレオレオナにはヤミ団長の攻撃もなかなか届かない。
来るべき戦いに向け、誰もがより強くなる方法を模索する中、“悪魔の力”を利用し、他国への侵略を進める“スペード王国”の脅威はすぐそこまで迫っていた――。

いよいよハート王国での特訓が始まり、アスタたち、魔法騎士団団長会議で決まったメンバーに、自ら志願したマグナを加えた一行が、“雷”“土”“植物”“火”“風”の魔法属性を使う５人の精霊守と“水”の魔法属性を使うロロペチカから指導を受けることになった。もともと魔力のないアスタは、特訓によって魔力を強化することはできないため、ロロペチカの側近で“雷の精霊守”であるガジャとの手合わせから始めることに。　自身を鍛え、さらなる力を手にするため、それぞれが特訓に励む。

“金色の夜明け”団のヴァンジャンス団長から、“副団長”として任務に復帰するよう求められるも、いまだに任務から遠ざかっているランギルスが、今回の特別戦功叙勲式で功績を認められ異例の早さでの昇級を告げられたユノに、突然手合わせを願い出た。驚く団員たちの前で、申し出を受けて立ったユノとランギルスの戦いが始まるが、互いに強力な魔法を駆使するふたりの戦いはすさまじいものに。そんな中ユノは、ランギルスの戦い方に違和感を覚え……？

魔法騎士団団長会議と、国王同席での特別戦功叙勲式が行われることになり、魔法騎士団の全団長が王都に集まった。魔法騎士団団長会議では、ハート王国での精霊守との特訓に参加する団員が選ばれ、“黒の暴牛”団からは、アスタ、ネロ、ノエル、ラック、フィンラルが、“金色の夜明け”団からはミモザ、“紅蓮の獅子王”団からはレオポルド、“碧の野薔薇”団と“水色の幻鹿（みずいろ　の　げんろく）”団からは、団長であるシャーロットとリルの参加が決まる。　続く特別戦功叙勲式では、これまでの功績からユノが異例の早さで昇級をするが……!?

魔法騎士団への入団を目指す者たちが集まる“魔法騎士団入団試験”が行われることになり、アスタやノエルたちはヤミ団長に連れられ見学にやってきた。魔力が少ない者にむらがる“アンチドリ”に群れで追い回されるのも懐かしい（？）試験会場に着いたアスタは、希望とやる気に満ちた受験生たちの姿を目にし、自身の入団試験の日こと、入団後からこれまでに積み重ねてきたことを思い出し、決意も新たに、試験の様子を見守る。

ユリウスの発案により、魔法騎士団団長たちがチームを組み、団体戦を行うことになった。いまだに白夜の魔眼の事件が尾を引き、人々の間に不安と不満が残るクローバー王国で、魔法騎士団に人々を護る力と覚悟があることを示すために行われるもので、試合は王国中に実況中継される。
部下である団員たちをはじめ国中の人々が固唾を呑んで見つめる中、ふたつのチームに分かれた魔法騎士団団長たちが、互いのプライドをかけ激突する！