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クローバー王国中を巻き込んだ悪魔との戦いが一段落し、今後のことを話し合うため魔法騎士団団長会議（まほうきしだん　だんちょうかいぎ）が開かれることになった。ハート王国から帰ったアスタたちも会議に召集され、魔法帝（まほうてい）・ユリウス、魔法議会議長（まほうぎかい　ぎちょう）・ダムナティオ、魔法騎士団全団長の前で、ハート王国で得た情報を報告することになる。報告を聞き終えたユリウスは、集まった各団長とアスタたちに、すでにこの世界を脅かし始めている悪魔メギキュラに対抗するため、今自分たちがやるべきことを伝える。

ハート王国の王女であり、四大精霊のひとつである水の精霊“ウンディーネ”に選ばれたロロペチカと対面を果たしたアスタたちは、ハート王国で確認された悪魔の呪いが彼女にかけられたものであり、“スペード王国”にその悪魔の拠点があることを知る。それを証明するように、“ダイヤモンド王国”を偵察していたバネッサたちは、“悪魔の力”を宿すスペード王国の魔道士が、たったひとりでダイヤモンド王国の兵たちを壊滅させるさまを目にしていた。
あまりに強大な力を持ち、トドメを刺すことも困難な悪魔の脅威から人々を護るため、ロロペチカがアスタたちに依頼したこととは？

ゴードンの父のおかげで、“ハート王国”に悪魔の手がかりがある可能性をつかんだアスタたちは、以前ハート王国に留学したことがあるミモザの協力を得て入国許可をもらい、アスタ、ノエル、フィンラル、ミモザ、鳥の姿のネロの５人でハート王国へと向かうことになった。思い思いに旅を楽しむアスタたちだが、その中でただひとり、フィンラルは、出発前に弟のランギルスから指摘されたことに頭を悩ませていた!?　そんな彼らに思いもよらない試練が待ち受ける。
果たしてアスタたちは、無事に悪魔の情報を手に入れることができるのか!?

禁術の呪いについてさらなる情報を集めるため、ゴードンは、アスタやゴーシュ、グレイとともに “呪詛魔道士（じゅそまどうし）”の名門でもある実家を訪れた。家の中に案内されたものの、どことなく不気味なゴードンの家族に動揺を隠せないアスタたち。だがそこで、アスタたちは思いがけない情報を得る。
一方、兄のノゼル団長に言われ、“珊瑚の孔雀”団のドロシー団長を訪ねたノエルは、母の死の真相と今この世界で蠢いている“悪魔”の話を聞く。それは奇しくもゴードンの祖母の口から出たものと同じだった。その悪魔の名は……!?

“黒の暴牛”団は魔法帝の指示により、“悪魔”について調査することになった。ヤミ団長もアスタとネロを連れ、悪魔の禁術による呪いの影響を受けていると思われる“碧の野薔薇”団のシャーロット団長に話を聞こうとする。ところが突然シャーロット団長が目の前から逃げ出した!?　あっけにとられる一同だが、実はシャーロット団長は、断片的ながらエルフ族のシャルラにからだを乗っ取られていたときの記憶があり、ヤミ団長に自分の恋心を悟られたのではないかと焦ってしまったのだ。そして、ある決意をする。

黒の暴れ牛号が元ある場所の森へと帰ってきた。早速ヘンリーに頼みアジト形態に戻すことになるが、それにはしばらく時間がかかるらしい。それを聞いたヤミ団長は、待っている間団員たちに、逃げ出したペットの“魔獣”たちを探しに行くように命じる。魔獣たちは以前ラデスらの襲撃を受けたときに破壊されたアジトから逃げ出してしまい、それから何日も森の中をさまよっており、凶暴な野生の魔獣に戻ってしまったかもしれない。そして不安は的中し、団員たちが次々と襲われ……!?

“悪魔”との戦いで禁術を使い、“鳥”へと姿を変えたセクレはひとりきりで長い時間を過ごしてきた。その中で悪魔の力を宿したリヒトの“魔導書（グリモワール）”を扱うことができるアスタと出会うセクレ。だが転生魔法によってエルフ族のパトリがよみがえり、頭首となって “白夜の魔眼”を結成し、人間たちへの復讐を開始する。それはすべてあのときの悪魔の仕業であり、セクレは今度こそ悪魔を葬り去るため、自身の“封緘魔法”でルミエルとリヒトを封印から解き放つと、この時代で出会ったアスタらとともに決戦に挑む。
そして、長い戦いに終止符が打たれ、“黒の暴牛”団の一員となったセクレ＝ネロの新たな人生が始まった。

禁術を使った見返りとしてこの時代で生き続けることになったネロ。その脳裏に遠い昔の思い出がよぎる。
それはネロが「セクレ」と呼ばれていた頃、セクレは、王国一の魔力と才能を持つと言われる王子・ルミエルと出会う。そんな中、偶然エルフ族の村を訪れたルミエルは、彼らの長・リヒトと親しくなるが、異界の“悪魔”の暗躍により、人間たちの手でリヒトの大切な仲間たちが次々と命を奪われてしまう。そして彼らを護るため、リヒトは魔神へと姿を変える。その姿を見たルミエルがリヒトと彼の大切な人々を救うために出した答えとは!?

“悪魔の力”を宿すアスタと禁術を使った影響が残る“ネロ”ことセクレが、魔法議会で裁判にかけられることになった。必死で無罪を主張するアスタだが、アスタを断罪するためならば手段を選ばない魔法議会の議長のダムナティオ・キーラによって窮地に追い込まれてゆく。そんなアスタたちを助けるため、ヤミ団長率いる“黒の暴牛”団が裁判所に現れ大暴れ。最低最悪と呼ばれた“黒の暴牛”団の乱入で混乱する法廷に、さらに別の人物たちが現れ……!?

クローバー王国中を巻き込んだ激闘が終わった。だがこの戦いによって王国中は壊滅的な被害を受け、魔法騎士団員たちは復興のために忙しく働いていた。そんな中アスタたちの前に思いがけない人物が現れ、クローバー王国に今後、３つの困ったことが起きると告げる。驚くアスタたちだが、その言葉通り、早くも不穏な動きが出始め、“悪魔の力”を宿すアスタを断罪しようとする者が現れる。